Synthèse de nanoparticules et de couches minces d'oxynitrures à propriétés électrocatalytiques par pulvérisation magnétron sur liquide de type polyol
Avec l'intérêt croissant pour la commercialisation des piles à combustible à membrane échangeuse de protons (PEMFC), il devient crucial de développer des matériaux catalytiques efficaces, économiques et non stratégiques pour la réaction de réduction de l'oxygène (ORR). Les catalyseurs actu...
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| Autor principal: | |
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| Altres autors: | , , , , , |
| Format: | Thèse numérique |
| Idioma: | Français |
| Publicat: |
2025.
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| Matèries: | |
| Accés en línia: | Accès au texte intégral https://theses.univ-orleans.fr/public/2025ORLE1023_va.pdf http://www.theses.fr/2025ORLE1023/abes https://theses.hal.science/tel-05303752 |
| Nota: |
Titre provenant de l'écran-titre Ecole(s) Doctorale(s) : École doctorale Énergie, Matériaux, Sciences de la Terre et de l'Univers (Centre-Val de Loire ; 2012-....) Partenaire(s) de recherche : Groupe de recherches sur l'énergétique des milieux ionisés. UMR 7344 (Orléans ; 2012-....) (Laboratoire) Autre(s) contribution(s) : Pascal Andreazza (Président du jury) ; Mireille Richard-Plouet, Angélique Bousquet, Amaël Caillard, Anthony Thomas (Membre(s) du jury) ; Mireille Richard-Plouet, Angélique Bousquet (Rapporteur(s)) |
| Autres localisations: | Voir dans le Sudoc |
| Variante du titre: | Synthesis of nanoparticles and thin films of oxynitrides with electrocatalytic properties by magnetron sputtering onto polyol liquid |
| Sumari: | Avec l'intérêt croissant pour la commercialisation des piles à combustible à membrane échangeuse de protons (PEMFC), il devient crucial de développer des matériaux catalytiques efficaces, économiques et non stratégiques pour la réaction de réduction de l'oxygène (ORR). Les catalyseurs actuels, majoritairement à base de platine limitent une adoption à grande échelle des PEMFC. Cette thèse explore des alternatives catalytiques à base d'oxyde et d'oxyniture de zirconium notamment sous la forme de couches minces et de nanoparticules (NPs) obtenues par pulvérisation plasma magnétron. Dans une première approche, des couches minces sub-micrométriques ZrO Ny ont été synthétisées par pulvérisation magnétron réactive, en contrôlant précisément les débits de gaz réactifs Ar/O /N . Afin d'enrichir ces couches en azote, le processus de pulvérisation magnétron a été assisté par un plasma secondaire radiofréquence dans une atmosphère enrichie d'une petite quantité de H . Ces films ont été caractérisés en termes de morphologie, composition (x et y) et phases structurales (oxydes, nitrures et oxynitrures). Les performances électrocatalytiques ont été évaluées par voltampérométrie cyclique en milieu acide notamment vis-à-vis de l'ORR. La deuxième partie s'intéresse à la synthèse de NPs par pulvérisation sur des liquides, en particulier sur le glycérol et un polyéthylène glycol. L'influence de la présence d'un liquide sous vide sur les mécanismes physicochimiques se produisant au niveau de la cible, dans la phase gazeuse et au niveau de la surface du liquide ont été caractérisés par différents diagnostics (spectrométrie de masse, sonde de Langmuir, capteur de flux d'énergie). Les paramètres de dépôt, comme la puissance, le temps de dépôt et le mode de dépôt (DC et DC pulsé), ont été explorés pour ajuster la taille des NPs caractérisées par microcopie électronique à transmission haute résolution ou par diffusion des rayons X aux petits angles. With the growing interest in the commercialization of proton exchange membrane fuel cells (PEMFCs), it is becoming crucial to develop efficient, cost-effective, and non-strategic catalytic materials for the oxygen reduction reaction (ORR). Current platinum-based catalysts limit the large-scale adoption of PEMFCs. This thesis explores zirconium oxide and oxynitride-based catalytic alternatives, particularly in the form of thin films and nanoparticles (NPs) obtained by magnetron plasma sputtering. In a first approach, sub-micrometric ZrO Ny thin films were synthesized by reactive magnetron sputtering, with precise control over the reactive gas flows of Ar/O /N . To incorporate nitrogen into these layers, the magnetron sputtering process was assisted by a secondary radiofrequency plasma in Ar/O2/N2 atmosphere enriched with a small amount of H . These films were characterized in terms of morphology, composition (x and y), and structural phases (oxides, nitrides, and oxynitrides). The catalytic performances for ORR were evaluated using cyclic voltammetry in an acidic medium, specifically in relation to the ORR. The second part focuses on the synthesis of NPs by sputtering onto liquids, particularly glycerol and polyethylene glycol. The influence of the presence of a liquid under vacuum on the physicochemical mechanisms occurring at the target, in the gas phase, and at the liquid surface was characterized using various diagnostics (mass spectrometry, Langmuir probe, and energy flux sensor). Deposition parameters, such as power, deposition time, and deposition mode (DC and pulsed DC), were explored to adjust the size of the NPs, characterized by high-resolution transmission electron microscopy or small-angle X-ray scattering. |
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| Descripció de l’ítem: | Titre provenant de l'écran-titre Ecole(s) Doctorale(s) : École doctorale Énergie, Matériaux, Sciences de la Terre et de l'Univers (Centre-Val de Loire ; 2012-....) Partenaire(s) de recherche : Groupe de recherches sur l'énergétique des milieux ionisés. UMR 7344 (Orléans ; 2012-....) (Laboratoire) Autre(s) contribution(s) : Pascal Andreazza (Président du jury) ; Mireille Richard-Plouet, Angélique Bousquet, Amaël Caillard, Anthony Thomas (Membre(s) du jury) ; Mireille Richard-Plouet, Angélique Bousquet (Rapporteur(s)) |
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