Étude par dynamique moléculaire des processus en volume et en surface dans les décharges radio-fréquence d'argon-méthane
Les plasmas réactifs à base d'hydrocarbures sont largement utilisés pour la synthèse de matériaux et la modification de surfaces mais de nombreux processus en volume et d'interaction avec les surfaces sont encore mal décrits. Ce travail a pour objectif de mettre en lumière certains de ces...
Kaydedildi:
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| Diğer Yazarlar: | , , , , , , , |
| Materyal Türü: | Thèse numérique |
| Dil: | Français |
| Baskı/Yayın Bilgisi: |
2023.
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| Konular: | |
| Online Erişim: | Accès au texte intégral https://theses.univ-orleans.fr/public/2023ORLE1010_va.pdf http://www.theses.fr/2023ORLE1010/abes https://theses.hal.science/tel-04368951 |
| Not: |
Titre provenant de l'écran-titre Ecole(s) Doctorale(s) : École doctorale Énergie, Matériaux, Sciences de la Terre et de l'Univers (Centre-Val de Loire ; 2012-....) Partenaire(s) de recherche : Groupe de recherches sur l'énergétique des milieux ionisés. UMR 7344 (Orléans ; 2012-....) (Laboratoire) Autre(s) contribution(s) : Eva Kovacevic (Président du jury) ; Khaled Hassouni, Armelle Michau, Emilie Despiau-Pujo (Membre(s) du jury) ; Sylvain Picaud, Cécile Arnas (Rapporteur(s)) |
| Autres localisations: | Voir dans le Sudoc |
| Variante du titre: | Molecular dynamics study of volume and surface processes in argon-methane radio frequency discharges |
| Özet: | Les plasmas réactifs à base d'hydrocarbures sont largement utilisés pour la synthèse de matériaux et la modification de surfaces mais de nombreux processus en volume et d'interaction avec les surfaces sont encore mal décrits. Ce travail a pour objectif de mettre en lumière certains de ces processus par des simulations de dynamique moléculaire classique appliquées à un plasma RF de méthane à basse pression dilué dans de l'argon pour des températures de 300 à 1000 K. Pour la phase volume, nous avons obtenu un faible taux de formation de nouvelles espèces mais avec une plus grande diversité de molécules formées à haute température. Les propriétés structurelles de ces nouvelles espèces ont montré une prédominance des liaisons doubles C=C qui diminuent avec l'augmentation de la température au profit des liaisons simples C-C. L'évolution temporelle des différentes espèces et l'identification des différentes voies de réaction menant à la formation de plus grandes molécules, ont montré que le radical C2H est le précurseur principal. Concernant l'étude de la phase hétérogène (i.e. l'interaction plasma-surface) les électrodes ont été simulées par une surface en acier inoxydable. Les coefficients de collage des espèces ont été déterminés sur une surface nue ou recouverte d'un film C:H préalablement déposé. Les coefficients de collage tendent à diminuer avec l'augmentation de la température et sont plus faibles dans le cas de la surface recouverte d'un film hydrocarboné. Les films C:H formés à la surface sont alors caractérisés et les résultats ont montré que la masse déposée évolue linéairement avec le temps et qu'elle est légèrement plus faible à 1000 K. La détermination des contributions fractionnelles a montré que C2H est l'espèce responsable de la croissance des films. Les films sont principalement constitués de liaisons doubles C=C et d'atomes de carbone avec un nombre de coordination 3. Le bombardement du film par les deux principaux ions Ar+ et C2H3+ a montré que sa pulvérisation augmente avec la fluence et l'énergie des ions au-delà de 50 eV. Hydrocarbon-based reactive plasmas are widely used for materials synthesis and surface modification but many volume and surface interaction processes are still poorly described. This work aims to shed light on some of these processes through classical molecular dynamics simulations applied to a low pressure methane RF plasma diluted in argon for temperatures from 300 to 1000 K. For the volume phase, we obtained a low formation rate of new species but with a higher diversity of molecules formed at high temperature. The structural properties of these new species showed a predominance of C=C double bonds which decrease with increasing temperature in favor of C-C single bonds. The temporal evolution of the different species and the identification of the different reaction pathways leading to the formation of larger molecules, showed that the C2H radical is the main precursor. Concerning the study of the heterogeneous phase (i.e. the plasma-surface interaction) the electrodes were simulated by a stainless steel surface. The sticking coefficients of the species were determined on a bare surface or on a C:H film previously deposited. The sticking coefficients tend to decrease with increasing temperature and are smaller in the case of the surface covered with a hydrocarbon film. The C:H films formed on the surface are then characterized and the results showed that the deposited mass evolves linearly with time and is slightly smaller at 1000 K. Determination of the fractional contributions showed that C2H is the species responsible for the film growth. The films are mainly composed of C=C double bonds and carbon atoms with coordination number 3. Bombardment of the film by the two main ions Ar+ and C2H3+ showed that its sputtering increases with the fluence and energy of the ions above 50 eV. |
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| Diğer Bilgileri: | Titre provenant de l'écran-titre Ecole(s) Doctorale(s) : École doctorale Énergie, Matériaux, Sciences de la Terre et de l'Univers (Centre-Val de Loire ; 2012-....) Partenaire(s) de recherche : Groupe de recherches sur l'énergétique des milieux ionisés. UMR 7344 (Orléans ; 2012-....) (Laboratoire) Autre(s) contribution(s) : Eva Kovacevic (Président du jury) ; Khaled Hassouni, Armelle Michau, Emilie Despiau-Pujo (Membre(s) du jury) ; Sylvain Picaud, Cécile Arnas (Rapporteur(s)) |
| Materyal Türü: | Configuration requise : un logiciel capable de lire un fichier au format : PDF |
| Erişim: | Thèse soumise à l'embargo de l'auteur jusqu'au 01 janvier 2024 |