Experimental and modeling studies of the oxidation of ethers and their blends
La majorité des carburants liquides actuellement utilisés sont principalement dérivés de sources pétrolières. La transition vers des alternatives renouvelables et moins impactantes sur l'environnement, telles que les biocarburants, s'avère impérative à court terme. Une mise en œuvre effica...
Uloženo v:
| Hlavní autor: | |
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| Další autoři: | , , , , , |
| Médium: | Thèse numérique |
| Jazyk: | Anglais Français |
| Vydáno: |
2025.
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| Témata: | |
| On-line přístup: | Accès au texte intégral https://theses.univ-orleans.fr/public/2025ORLE1091_va.pdf https://theses.fr/2025ORLE1091/abes https://theses.hal.science/tel-05674104 |
| Poznámka: |
Titre provenant de l'écran-titre Ecole(s) Doctorale(s) : Energie, Matériaux, Sciences de la Terre et de l'Univers - EMSTU Partenaire(s) de recherche : ICARE - Institut de Combustion, Aérothermique, Réactivité, Environnement (Laboratoire) Autre(s) contribution(s) : Guillaume Dayma (Président du jury) ; René Fournet, Marco Mehl, Brandon Rotavera, Hong Quan Do (Membre(s) du jury) ; René Fournet, Marco Mehl (Rapporteur(s)) |
| Autres localisations: | Voir dans le Sudoc |
| Variante du titre: | Étude expérimentale et modélisation de l'oxydation des éthers et de leurs mélanges |
| Shrnutí: | La majorité des carburants liquides actuellement utilisés sont principalement dérivés de sources pétrolières. La transition vers des alternatives renouvelables et moins impactantes sur l'environnement, telles que les biocarburants, s'avère impérative à court terme. Une mise en œuvre efficace de ces biocarburants nécessite une compréhension approfondie de leur cinétique de combustion, de la quantification des espèces intermédiaires / polluants formés lors de leur oxydation, ainsi que des interactions physico-chimiques complexes intervenant tout au long de ces processus. Les éthers se distinguent comme des candidats prometteurs pour une utilisation en tant que biocarburants, et leur comportement en oxydation suscite un intérêt croissant dans la communauté scientifique. Jusqu'à présent, la majorité des travaux se sont focalisés sur les éthers à chaîne linéaire, tandis que les caractéristiques de combustion des éthers cycliques demeurent relativement peu explorées. Par ailleurs, à notre connaissance, aucune étude n'a encore abordé les interactions entre éthers linéaires et cycliques, notamment entre un éther linéaire fortement réactif à basse température et un éther cyclique présentant une réactivité limitée dans des conditions similaires. Cette thèse vise à combler cette lacune en étudiant la cinétique d'oxydation de deux éthers cycliques représentatifs le tétrahydropyrane et le tétrahydrofurane tant à l'état pur qu'en mélange avec un éther linéaire, le diéthyléther. La méthodologie adoptée dans ce travail repose sur deux approches complémentaires : des études expérimentales et une modélisation cinétique détaillée. Les expériences sont réalisées dans un réacteur parfaitement agité, capable de fonctionner sur une large plage de conditions de température (400-1300 K), pression (1-10 bar), richesse et temps de passage. Les réactifs, produits et intermédiaires d'oxydation sont mesurés par analyses chromatographiques et par spectroscopie d'absorption infrarouge. Le mécanisme cinétique s'appuie sur un mécanisme détaillé développé par notre équipe de recherche, celui-ci a été affiné et étendu dans ce travail. Le mécanisme initial a été mis à jour par l'intégration de nouvelles données expérimentales de vitesses de flamme laminaire, ainsi que par un large ensemble de données issues de la littérature. Des sous-mécanismes spécifiques à l'oxydation des éthers ont été élaborés puis intégrés au mécanisme complet, permettant ainsi une description fine et prédictive de la cinétique de combustion des éthers. Most current liquid fuels are predominantly derived from petroleum sources. The transition toward renewable and less environmentally detrimental alternatives, such as biofuels, is imperative in the near future. The effective implementation of biofuels necessitates a comprehensive understanding of their combustion kinetics, the speciation and quantification of pollutants generated during oxidation, and the complex physicochemical interactions that occur throughout these processes. Ethers have emerged as promising candidates for use as biofuels, and their oxidation behavior has recently garnered significant research interest. To date, most investigations have focused on linear-chain ethers, while the combustion characteristics of cyclic ethers remain comparatively underexplored. Moreover, to the best of our knowledge, no prior studies have examined the interactions between linear and cyclic ethers particularly between a highly reactive linear ether at low temperatures and a cyclic ether exhibiting limited reactivity under similar conditions. This thesis addresses this gap by investigating the oxidation kinetics of two representative cyclic ethers tetrahydropyran and tetrahydrofuran both individually and in blends with a linear ether, diethyl ether. The methodology adopted in this work presents two complementary approaches: experimental studies and detailed kinetic modeling. The experiments are carried out in a jet-stirred reactor designed to operate over a wide range of temperatures (400-1300 K), pressures (1-10 bar), equivalence ratios, and residence times. Reactants, products, and oxidation intermediates are measured by chromatographic analyses and by infrared absorption spectroscopy. The kinetic mechanism is based on an existing mechanism developed by our research group, which is refined and extended in this work. The base mechanism is updated through incorporation of novel laminar flame speed data as well as a comprehensive set of experimental data sourced from the literature. The sub-mechanisms of ether oxidation are developed and subsequently integrated into the overall ether mechanism enabling a detailed and predictive description of ether combustion kinetics. |
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| Popis jednotky: | Titre provenant de l'écran-titre Ecole(s) Doctorale(s) : Energie, Matériaux, Sciences de la Terre et de l'Univers - EMSTU Partenaire(s) de recherche : ICARE - Institut de Combustion, Aérothermique, Réactivité, Environnement (Laboratoire) Autre(s) contribution(s) : Guillaume Dayma (Président du jury) ; René Fournet, Marco Mehl, Brandon Rotavera, Hong Quan Do (Membre(s) du jury) ; René Fournet, Marco Mehl (Rapporteur(s)) |
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