Characterizing the gas-phase reactivity of multigenerational air pollutants
Les molécules partiellement oxydées produites au cours des réactions d oxydation multigénérationnelles représentent un problème central mais encore mal compris en chimie atmosphérique, dont beaucoup sont associées à la formation d aérosols organiques secondaires ainsi qu au relargage indirect de gaz...
Enregistré dans:
| Hovedforfatter: | |
|---|---|
| Andre forfattere: | , , , , , , , |
| Format: | Thèse numérique |
| Sprog: | Anglais |
| Udgivet: |
2025.
|
| Fag: | |
| Online adgang: | Accès au texte intégral https://theses.univ-orleans.fr/public/2025ORLE1070_va.pdf https://theses.fr/2025ORLE1070/abes https://theses.hal.science/tel-05676352 |
| Kommentar: |
Titre provenant de l'écran-titre Ecole(s) Doctorale(s) : École doctorale Énergie, Matériaux, Sciences de la Terre et de l'Univers (Centre-Val de Loire ; 2012-....) Partenaire(s) de recherche : Institut de combustion aérothermique réactivité et environnement (Orléans, Loiret ; 2007-...) (Laboratoire) Autre(s) contribution(s) : Barbara Ervens (Président du jury) ; Alexandre Kukui, Cécile Coeur, Lin Du (Membre(s) du jury) ; Bénédicte Picquet-Varrault, Alexandre Tomas (Rapporteur(s)) |
| Autres localisations: | Voir dans le Sudoc |
| Variante du titre: | Caractérisation de la réactivité des polluants atmosphériques multigénérationnels en phase gazeuse |
| Summary: | Les molécules partiellement oxydées produites au cours des réactions d oxydation multigénérationnelles représentent un problème central mais encore mal compris en chimie atmosphérique, dont beaucoup sont associées à la formation d aérosols organiques secondaires ainsi qu au relargage indirect de gaz à effet de serre puissants. Cette thèse vise à faire progresser notre compréhension de ces processus grâce à des expériences en laboratoire et à des innovations méthodologiques.Ce travail fournit de nouvelles données cinétiques permettant d interpréter les conséquences environnementales liées à certaines molécules intermédiaires issues à la fois des émissions anthropiques et biogéniques. La photolyse du trifluoroacétaldéhyde conduisant à la formation de CHF3 a été caractérisée par des expériences dédiées, ce qui nous a permis d évaluer le potentiel de réchauffement climatique indirect de ses précurseurs fluorés. Le développement d une méthode de taux relatif en chambre pour mesurer la cinétique des intermédiaires de Criegee nous a permis d élargir de manière efficace et fiable la base de données sur ces intermédiaires, tout en nous permettant de synthétiser leurs produits a-alkoxyacyl hydroperoxydes et d étudier leurs réactions d oxydation ultérieures. Cela nous permet d évaluer les durées de vie atmosphériques de ces composés fonctionnalisés et d estimer leur rôle dans la formation des aérosols organiques secondaires. Cette thèse contribue à replacer la chimie multigénérationnelle dans un contexte environnemental. Partially oxidized molecules produced during multigenerational oxidation reactions represent a poorly understood but central issue in atmospheric chemistry, many of which are associated with the formation of secondary organic aerosols and the indirect release of potent greenhouse gases. This thesis aims to advance our understanding of these processes through laboratory experiments and methodological innovation.This work provides new kinetic data for interpretating the environmental consequences caused by some intermediate molecules arising from both anthropogenic and biogenic emissions. The photolysis of trifluoroacetaldehyde to produce CHF3 was characterized through dedicated experiments, allowing us to assess the indirect global warming potential of its fluorinated precursors. The development of a chamber-based relative rate method for measuring Criegee intermediate kinetics enabled us to efficiently and reliably expand the Criegee intermediate database, while also allowing us to synthesize their a-alkoxyacyl hydroperoxide products and investigate their subsequent oxidation reactions. This allows us to evaluate atmospheric lifetimes of these functionalized compounds and to estimate their role in secondary organic aerosol formation. This thesis helps to place multigenerational chemistry into an environmental context. |
|---|---|
| Emne beskrivelse: | Titre provenant de l'écran-titre Ecole(s) Doctorale(s) : École doctorale Énergie, Matériaux, Sciences de la Terre et de l'Univers (Centre-Val de Loire ; 2012-....) Partenaire(s) de recherche : Institut de combustion aérothermique réactivité et environnement (Orléans, Loiret ; 2007-...) (Laboratoire) Autre(s) contribution(s) : Barbara Ervens (Président du jury) ; Alexandre Kukui, Cécile Coeur, Lin Du (Membre(s) du jury) ; Bénédicte Picquet-Varrault, Alexandre Tomas (Rapporteur(s)) |
| Format: | Configuration requise : un logiciel capable de lire un fichier au format : PDF |
| Adgang: | Thèse soumise à l'embargo de l'auteur jusqu'au 30 juin 2026 |