Microfluidic Study of Mass Transfer at Fluid-Fluid Interfaces in Porous Media with Plasma-Induced Wettability Control and Raman Spectroscopy
Cette thèse de doctorat s inscrit dans le cadre du projet INTER-AQ porté par le CNRS, une initiative de recherche interdisciplinaire visant à élucider les dynamiques complexes et couplées du transfert de masse et de la redistribution des fluides aux interfaces fluide-fluide dans les milieux poreux....
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| Autor principal: | |
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| Altres autors: | , , , , , |
| Format: | Thèse numérique |
| Idioma: | Anglais Français |
| Publicat: |
2025.
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| Matèries: | |
| Accés en línia: | Accès au texte intégral https://theses.univ-orleans.fr/public/2025ORLE1035_va.pdf http://www.theses.fr/2025ORLE1035/abes https://theses.hal.science/tel-05395059 |
| Nota: |
Titre provenant de l'écran-titre Ecole(s) Doctorale(s) : Energie, Matériaux, Sciences de la Terre et de l'Univers - EMSTU Partenaire(s) de recherche : ISTO - Institut des Sciences de la Terre d'Orléans (Laboratoire) Autre(s) contribution(s) : Eva Kovacevic (Président du jury) ; Rino Morent, Joaquin Jimenez-Martinez, Yves Méheust, Jean-Louis Rouet (Membre(s) du jury) ; Rino Morent, Joaquin Jimenez-Martinez (Rapporteur(s)) |
| Autres localisations: | Voir dans le Sudoc |
| Variante du titre: | Approche microfluidique du transfert de masse aux interfaces fluide-fluide dans les milieux poreux avec contrôle de mouillabilité par plasma et analyse par spectroscopie Raman |
| Sumari: | Cette thèse de doctorat s inscrit dans le cadre du projet INTER-AQ porté par le CNRS, une initiative de recherche interdisciplinaire visant à élucider les dynamiques complexes et couplées du transfert de masse et de la redistribution des fluides aux interfaces fluide-fluide dans les milieux poreux. Le projet combine la microfluidique expérimentale pour reproduire des environnements souterrains, la spectroscopie Raman pour la quantification chimique in situ, et des techniques innovantes à base de plasma pour moduler les propriétés de surface des pores. Ces approches intégrées ciblent des enjeux énergétiques majeurs, tels que le stockage géologique du CO . Dans ce cadre, la recherche doctorale apporte une contribution à l échelle des pores, en développant des méthodes expérimentales permettant d analyser comment les phénomènes interfaciaux influencent le comportement des fluides dans les systèmes poreux. Cette thèse vise à combler une lacune essentielle dans la compréhension du transfert de masse à l échelle des pores, en s intéressant spécifiquement à l impact de la mouillabilité sur les échanges aux interfaces fluide fluide et sur les mécanismes de piégeage. Cette étude présente le développement d une plateforme expérimentale intégrant la microfluidique et la spectroscopie Raman. Les dispositifs microfluidiques sont des réseaux de pores transparents constitués de canaux, simulant des environnements poreux souterrains et permettant une visualisation directe des comportements des fluides. Cette étude propose, pour la première fois, l utilisation in situ du traitement plasma à pression atmosphérique comme outil de contrôle de la mouillabilité. Les connaissances acquises sur le transfert de masse interfacial en fonction des propriétés de mouillabilité devraient permettre d améliorer l étalonnage des modèles numériques à l échelle des pores comme à l échelle du réservoir, augmentant ainsi la précision des prévisions pour le stockage du carbone dans les réservoirs géologiques. L étude s articule autour de trois questions de recherche principales. Premièrement, la faisabilité de la propagation d un plasma atmosphérique dans des canaux microfluidiques fermés est examinée pour contrôler la mouillabilité des surfaces. Le travail démontre qu un jet de plasma à pression atmosphérique peut être introduit et contrôlé avec succès dans les dispositifs, permettant une modification fiable de la mouillabilité des canaux. Les résultats obtenus par mesure in situ de l angle de contact sur images indiquent un traitement homogène avec un accroissement des propriétés hydrophiles. La mouillabilité obtenue sur le verre avec notre configuration montre une stabilité pouvant atteindre 70 jours, selon les paramètres de traitement plasma et de stockage. Deuxièmement, l étude examine comment les conditions de mouillabilité affectent le piégeage capillaire et le transfert de masse interfacial. En utilisant des dispositifs microfluidiques de complexité géométrique croissante, les expériences révèlent que la mouillabilité de surface influence effectivement le piégeage résiduel, l évaporation de l eau et la dissolution du CO sous différentes conditions d écoulement. Troisièmement, le potentiel de la spectroscopie Raman pour une analyse in situ semi-quantitative de la dissolution du CO est évalué. L analyse Raman permet de capturer l évolution temporelle des espèces dissoutes, fournissant des données chimiques complémentaires aux observations visuelles des écoulements, et permettant la quantification des taux de transfert de masse interfaciale. En résumé, cette recherche intègre les plasmas atmosphériques, la microfluidique et la spectroscopie Raman, pour l étude du transfert de masse à l échelle des pores sous conditions de mouillabilité contrôlées. La thèse apporte de nouvelles connaissances sur les mécanismes régissant le piégeage du CO dans les milieux poreux, essentiels à la conception et à l optimisation des stratégies de séquestration du carbone. This PhD thesis is part of the INTER-AQ project within CNRS, an interdisciplinary research initiative aiming to unravel the complex and coupled dynamics of mass transfer and fluid redistribution at fluid-fluid interfaces within porous media. The project combines experimental microfluidics to replicate subsurface environments, vibrational spectroscopy for in situ chemical quantification, and novel plasma-based techniques to tailor pore surface properties. These integrated approaches target key environmental and energy challenges, such as geological CO storage. Within this framework, the PhD research contributes to a pore-scale perspective, advancing experimental methods to investigate how interfacial phenomena influence fluid behavior in porous systems. The objective of this thesis is to address a fundamental gap in our understanding of mass transfer at the pore scale, specifically how wettability affects fluid/fluid interfacial mass transfer processes and fluid trapping in geological porous media. The research focuses on the development of an experimental platform that integrates microfluidics and Raman spectroscopy to track CO -water interfacial mass transfer in real time. Microfluidic devices are transparent pore networks made of channels of rectangular cross-sections, mimicking subsurface porous environments and allowing direct visualization of fluid behaviors. Crucially, the study introduces in situ atmospheric pressure plasma treatment as a new tool for modifying wettability within closed glass microfluidic devices. This allows precise control over surface characteristics, enabling systematic investigation of wettability impacts on interfacial dynamics. The insights of wettability influenced interfacial mass transfer gained in this study are expected to improve the calibration of both pore- and field-scale models, increasing the accuracy of predictions for carbon storage in geological reservoirs. Three core research questions structure the investigation. First, the feasibility of propagating atmospheric plasma within closed microfluidic channels is explored to determine whether in situ wettability tuning is technically viable. The work demonstrates that plasma jets can be successfully introduced and controlled within the devices, enabling reliable alteration of surface wettability. Results obtained by in situ contact angle measurement on images indicate uniform wettability treatment with increased hydrophilic properties after only 1 min of plasma treatment. The wettability achieved on glass with our setup offers stability for up to 70 days, depending on the plasma treatment and storage parameters. Second, the study examines how wettability conditions affect capillary trapping and interfacial mass transfer. By employing microfluidic devices with increasing geometrical complexity, the experiments reveal how surface wettability indeed influences fluid displacement/ retention, water evaporation and CO dissolution under a range of flow conditions. Our results demonstrate the influence of wettability on fluid-fluid displacement and mass transfer processes. Third, the potential of Raman spectroscopy for in situ, semi-quantitative analysis of CO dissolution is assessed. Raman analyses is able to capture the temporal evolution of dissolved species, providing complementary chemical data to visual flow observations and enabling the quantification of interfacial mass transfer rates. In summary, this research establishes an integrated atmospheric-plasma-microfluidic- Raman experimental framework that allows for the systematic study of pore-scale interfacial mass transfer under controlled wettability conditions. By leveraging plasma technology for surface modification and spectroscopic techniques for chemical analysis on microfluidic devices, the thesis delivers new insights into the mechanisms that govern CO trapping in porous media and that are critical for the design and optimization of carbon sequestration strategies. |
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| Descripció de l’ítem: | Titre provenant de l'écran-titre Ecole(s) Doctorale(s) : Energie, Matériaux, Sciences de la Terre et de l'Univers - EMSTU Partenaire(s) de recherche : ISTO - Institut des Sciences de la Terre d'Orléans (Laboratoire) Autre(s) contribution(s) : Eva Kovacevic (Président du jury) ; Rino Morent, Joaquin Jimenez-Martinez, Yves Méheust, Jean-Louis Rouet (Membre(s) du jury) ; Rino Morent, Joaquin Jimenez-Martinez (Rapporteur(s)) |
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