Etude de la solubilité de l'azote dans les liquides silicatés en conditions magmatiques
Le dégazage de l azote dans les atmosphères planétaires est un phénomène encore mal contraint malgré l abondance de cet élément, (i.e. 78% de notre atmosphère) et son importance quant aux origines de la vie sur Terre. Pour comprendre l abondance de l azote dans notre atmosphère, il est important d i...
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| Autore principale: | |
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| Altri autori: | , , , |
| Natura: | Thèse numérique |
| Lingua: | Français Anglais |
| Pubblicazione: |
2023.
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| Soggetti: | |
| Accesso online: | Accès au texte intégral https://theses.univ-orleans.fr/public/2023ORLE1077_va.pdf http://www.theses.fr/2023ORLE1077/abes |
| Nota: |
Titre provenant de l'écran-titre Ecole(s) Doctorale(s) : École doctorale Énergie, Matériaux, Sciences de la Terre et de l'Univers (Centre-Val de Loire ; 2012-....) Partenaire(s) de recherche : Institut des sciences de la terre d'Orléans (2010-....) (Laboratoire) Autre(s) contribution(s) : Paolo Sossi (Président du jury) ; Paolo Sossi, Guy Libourel, Célia Dalou (Membre(s) du jury) ; Paolo Sossi, Guy Libourel (Rapporteur(s)) |
| Autres localisations: | Voir dans le Sudoc |
| Variante du titre: | Study of nitrogen solubility in silicate melts under magmatic conditions |
| Riassunto: | Le dégazage de l azote dans les atmosphères planétaires est un phénomène encore mal contraint malgré l abondance de cet élément, (i.e. 78% de notre atmosphère) et son importance quant aux origines de la vie sur Terre. Pour comprendre l abondance de l azote dans notre atmosphère, il est important d identifier sa source et les conditions responsables à sa présence dans l atmosphère. Les travaux de cette thèse ont porté sur l étude de la solubilité de l azote dans les silicates fondus en conditions magmatiques ; la solubilité étant étroitement liée avec le dégazage magmatique. La solubilité correspond à la concentration maximum en azote que peut assimiler un liquide silicaté pour des conditions de P-T-fO2 et fH2. Au-delà de cette concentration seuil, le liquide silicaté devient saturé et produit une phase fluide par phénomène de dégazage. Pour répondre au questionnement sur la solubilité, la thèse peut être séparée en trois grandes phases qui sont : l acquisition d échantillons expérimentaux à saturation en fluide à haute pression (250 à 10000 bar) et haute température (1200 à 1400ů), l analyse de ces échantillons (IR, Raman, EPMA, SEM, IMS) et enfin l élaboration d un modèle de solubilité. Durant la phase expérimentale, nous avons en plus de la pression et de la température, fait varier les paramètres de fO2 ainsi que de fH2. Ces expérimentations nous ont permis de mieux définir les effets importants pour les paramètres de pression et fO2. La caractérisation d un contrôle de la solubilité en azote par la fH2 est une avancée forte qui résout une série d incohérences notées dans la littérature. Une augmentation de la fO2 diminue la solubilité de l azote et entraîne donc du dégazage. A l opposé une diminution du paramètre de pression, plus particulièrement de pression partielle de N2 (PN2) ainsi que du paramètre de fH2 entraîne également une diminution de la concentration en azote et déclenche le phénomène de dégazage. Suite à toutes ces observations et à l aide d une base de données augmentée de nos points expérimentaux, nous avons produit un modèle thermodynamique du phénomène de dégazage. Ce modèle prend en compte trois équilibres décrivant la solubilisation de l azote dans les liquides silicatés sous la forme de N2, N3- et NH3. Chacune de ces espèces correspond à un mécanisme de solubilisation dans le liquide silicaté différent : N2 est dissout physiquement dans la porosité ionique du liquide silicaté, N3-dissout chimiquement dans la structure du liquide silicaté. Ce modèle nous a permis de rationaliser un faisceau d éléments de la littérature : la concentration en azote sous forme (1) N2 était reliée uniquement à la PN2, (2) N3- à la PN2 et à la fO2, et (3) NH3 à la PN2 et à la fH2 devenant l espèce majoritaire pour des conditions de forte fH2. Le modèle créé et calibré peut prédire la solubilité de l azote dans les liquides silicatés dans une large gamme de conditions et peut aussi être inclus dans des modèles de dégazage d'atmosphère planétaire. The degassing of nitrogen in planetary atmospheres is a phenomenon that is still poorly constrained despite the abundance of this element (i.e. 78% of our atmosphere) and its importance for the origins of life on Earth. To understand the abundance of nitrogen in our atmosphere, it is important to identify its source and the conditions responsible for its presence in the atmosphere. The work of this thesis focused on the study of the solubility of nitrogen in molten silicates under magmatic conditions; solubility being closely linked with magmatic degassing. Solubility corresponds to the maximum nitrogen concentration that a silicate liquid can assimilate for P-T-fO2 and fH2 conditions. Beyond this threshold concentration, the silicate liquid becomes saturated and produces a fluid phase through degassing. To answer the question on solubility, the thesis can be separated into three main phases which are: the acquisition of experimental samples at fluid saturation at high pressure (250 to 10,000 bar) and high temperature (1200 to 1400ů) , the analysis of these samples (IR, Raman, EPMA, SEM, IMS) and finally the development of a solubility model. During the experimental phase, in addition to pressure and temperature, we varied the parameters of fO2 as well as fH2. These experiments allowed us to better define the important effects for the pressure and fO2 parameters. The characterization of the control of nitrogen solubility by fH2 is a significant step forward which resolves a series of inconsistencies noted in the literature. An increase in fO2 reduces the solubility of nitrogen and therefore leads to degassing. On the other hand, a reduction in the pressure parameter, more particularly in the partial pressure of N2 (PN2) as well as the fH2 parameter also leads to a reduction in the nitrogen concentration and triggers the degassing phenomenon. Following all these observations and using a database augmented with our experimental points, we produced a thermodynamic model of the degassing phenomenon. This model takes into account three equilibria describing the solubilization of nitrogen in silicate liquids in the form of N2, N3- and NH3. Each of these species corresponds to a different solubilization mechanism in the silicate liquid: N2 is physically dissolved in the ionic porosity of the silicate liquid, N3- is chemically dissolved in the structure of the silicate liquid. This model allowed us to rationalize a bundle of elements from the literature: the nitrogen concentration in the form (1) N2 was linked only to PN2, (2) N3- to PN2 and fO2, and (3) NH3 at PN2 and fH2 becoming the majority species for high fH2 conditions. The created and calibrated model can predict the solubility of nitrogen in silicate liquids under a wide range of conditions and can also be included in models of planetary atmosphere outgassing. |
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| Descrizione del documento: | Titre provenant de l'écran-titre Ecole(s) Doctorale(s) : École doctorale Énergie, Matériaux, Sciences de la Terre et de l'Univers (Centre-Val de Loire ; 2012-....) Partenaire(s) de recherche : Institut des sciences de la terre d'Orléans (2010-....) (Laboratoire) Autre(s) contribution(s) : Paolo Sossi (Président du jury) ; Paolo Sossi, Guy Libourel, Célia Dalou (Membre(s) du jury) ; Paolo Sossi, Guy Libourel (Rapporteur(s)) |
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