Behavior of halogens (Cl, Br, I) in alkali-rich felsic magmas at crustal depth : an experimental approach
Le comportement des halogènes (F, Cl, Br et I) dans les systèmes magmatiques est loin d'être clairement compris. La communauté scientifique n'a qu'une connaissance fragmentaire des processus qui influencent le comportement de ces éléments pendant le stockage et l'ascension des ma...
Uloženo v:
| Hlavní autor: | |
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| Další autoři: | , , , , , |
| Médium: | Thèse numérique |
| Jazyk: | Anglais Français |
| Vydáno: |
2023.
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| Témata: | |
| On-line přístup: | Accès au texte intégral https://theses.univ-orleans.fr/prive/accesESR/2023ORLE1066_va.pdf https://theses.fr/2023ORLE1066/abes https://theses.hal.science/tel-05772429 |
| Poznámka: |
Titre provenant de l'écran-titre Ecole(s) Doctorale(s) : École doctorale Énergie, Matériaux, Sciences de la Terre et de l'Univers (Centre-Val de Loire ; 2012-....) Partenaire(s) de recherche : Institut des sciences de la terre d'Orléans (2010-....) (Laboratoire) Autre(s) contribution(s) : Estelle F. Rose-Koga (Président du jury) ; Estelle F. Rose-Koga, Chrystèle Sanloup, Alessandro Aiuppa, Benoît Dubacq (Membre(s) du jury) ; Chrystèle Sanloup, Alessandro Aiuppa (Rapporteur(s)) |
| Autres localisations: | Voir dans le Sudoc |
| Variante du titre: | Comportement des éléments halogènes (Cl, Br, I) dans les magmas felsiques riches en alcalins :, une étude expérimentale |
| Shrnutí: | Le comportement des halogènes (F, Cl, Br et I) dans les systèmes magmatiques est loin d'être clairement compris. La communauté scientifique n'a qu'une connaissance fragmentaire des processus qui influencent le comportement de ces éléments pendant le stockage et l'ascension des magmas. Les études récentes du comportement des halogènes lourds comme le brome et l'iode se sont principalement concentrées sur les magmas liés à la subduction, dans le contexte du cycle géochimique des halogènes depuis la subduction jusqu'à l'atmosphère. Les études antérieures sur la solubilité des halogènes (à saturation en saumure) ont montré que les liquides calco-alcalins felsiques, fortement polymérisés, présentent une solubilité des halogènes (à l'exception du F) plus faible que les liquides felsiques riches en alcalins. En outre, les magmas riches en alcalins peuvent produire des éruptions de grand volume (par exemple, le système du rift est-africain), ce qui peut conduire à une émission massive d'halogènes dans l'atmosphère. Les émissions d'halogènes dans l'atmosphère sont donc potentiellement sous-estimées dans ces contextes, en raison d'un manque de compréhension détaillée du comportement des halogènes (et notamment du brome et de l'iode) pendant le dégazage magmatique. Dans ce contexte, l'objectif de cette thèse est de contraindre expérimentalement le partage des halogènes entre la phase fluide magmatique et le liquide silicaté dans les systèmes alcalins felsiques et de conduire une étude préliminaire de l'abondance des halogènes (notamment du brome et de l'iode) dans les verres alcalins naturels mafiques à felsiques provenant de différents contextes géodynamiques. Nous avons réalisé des expériences HP-HT (800 -1100 ů ; 10-200 MPa ; NNO-0.6 - NNO+3.4) en utilisant quatre compositions de liquide silicaté de teneur en SiO2 et de rapport molaire [(Na O+K O)/Al O ] variables (phonolite, comendite, pantellerite et un analogue synthétique de la composition phonolitique). Nos résultats montrent que la composition du liquide a un impact important sur le partage des halogènes entre le fluide et le liquide silicaté. Le Dhalogens (avec Dhalogens = concentration de l'halogène dans la phase fluide/concentration de l'halogène dans le liquide silicaté) augmente avec la teneur en SiO et diminue avec l'alcalinité des liquides, en accord avec les données de solubilité. Nous avons effectué une étude systématique de l'influence de la température et de la pression sur le partage des halogènes entre le fluide et le liquide silicaté et les résultats montrent que la température a un effet plus prononcé sur le partage que la pression. L'influence des conditions redox a également été étudiée et les résultats montrent que le D_I diminue avec la diminution de la fO2, tandis que DBr et le DCl montrent un effet inverse. Nous présentons la première détermination des abondances en halogènes lourds (Br et I) dans des verres felsiques riches en alcalins, avec des concentrations de l'ordre de ~10 ppm de Br et jusqu'à ~1 ppm de I dans les rhyolites riches en alcalins. Les concentrations en iode de ces verres sont au moins un ordre de grandeur plus élevées que les concentrations déterminées par l'analyse roche totale des produits volcaniques calco-alcalins publiées par ailleurs, mettant en exergue la nécessité de quantifier davantage les halogènes lourds dans les magmas afin de mieux évaluer les émissions atmosphériques d'halogènes et leur impact sur l'environnement. The behavior of halogens (F, Cl, Br and I) in magmatic systems is far from being clearly understood. The scientific community has only a fragmentary understanding of the processes that influence the behaviour of these elements during magma storage and ascent to the surface. Recent studies of heavy halogens (Br and I) behaviour have focused mainly on subduction-related magmas, in the context of the geochemical cycle of the halogens from subduction to the atmosphere. Previous studies of halogens solubility (at brine saturation) have shown that felsic, highly-polymerized calc-alkaline melts have lower halogens (except F) solubility than felsic alkali-rich melts. In addition, alkali-rich melts can produce large volume eruptions (e.g., East Africa Rift System), leading to potential massive release of halogens into the atmosphere. Emissions of halogens to the atmosphere are therefore likely to be underestimated, due to the lack of detailed understanding of the behavior of halogens (and in particular bromine and iodine) during magmatic degassing. In this work, we have addressed this gap by experimentally constraining fluid/melt halogen partitioning in felsic alkali-rich systems, with a focus on Br and I, and by a preliminary study of halogens abundances in natural mafic to felsic alkali-rich glasses from different geodynamic contexts. We performed HP-HT experiments (800ů1100 ů; 10 -200 MPa; NNO-0.6 -NNO+3.4) using four melt compositions, with variable SiO2 contents and [(Na O+K O)/Al O ] molar ratios (natural phonolite, comendite and pantellerite and a synthetic analogue of phonolitic composition). Our results show that melt composition has a strong effect on the partitioning of halogens between fluid and melt. Dhalogens (with Dhalogens = halogen concentration in the fluid phase / halogen concentration in the silicate melt) increases with SiO content and decreases with melt alkalinity, in agreement with the solubility data. We have carried out a systematic investigation of the influence of temperature and pressure on the fluid-melt partitioning of halogens and the results show that temperature has a more pronounced effect on partitioning than pressure. The effect of the redox conditions on halogens fluid/melt partitioning was also explored and the results indicate that DI decreases with decreasing fO , whereas DBr and DCl show the opposite effect. We present the first determination of heavy halogens (Br and I) abundances in felsic alkali-rich glasses, with concentrations in the order of ~10 ppm of Br and up to ~1 ppm of I in alkali-rich rhyolites. Iodine concentrations for these melts are at least an order of magnitude higher than concentrations determined by bulk rock analysis of calc-alkaline volcanic rocks in previous studies, highlighting the need for further quantification of heavy halogens in magmas to better assess their atmospheric emission and impact. |
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| Popis jednotky: | Titre provenant de l'écran-titre Ecole(s) Doctorale(s) : École doctorale Énergie, Matériaux, Sciences de la Terre et de l'Univers (Centre-Val de Loire ; 2012-....) Partenaire(s) de recherche : Institut des sciences de la terre d'Orléans (2010-....) (Laboratoire) Autre(s) contribution(s) : Estelle F. Rose-Koga (Président du jury) ; Estelle F. Rose-Koga, Chrystèle Sanloup, Alessandro Aiuppa, Benoît Dubacq (Membre(s) du jury) ; Chrystèle Sanloup, Alessandro Aiuppa (Rapporteur(s)) |
| Médium: | Configuration requise : un logiciel capable de lire un fichier au format : PDF |
| Přístup: | Thèse soumise à l'embargo de l'auteur jusqu'au 28 septembre 2026 |