Couplage entre processus mécaniques et chimiques lors de l'hydratation d'une bentonite en température
Les matériaux argileux naturels ou ouvragés sont utilisés dans de nombreux environnements sensibles autour de l'usage et de l'exploitation du sol et du sous-sol (stockage d'énergie, de déchets radioactifs, séquestration du CO ). Les propriétés géochimiques et mécaniques des argiles, n...
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| 1. Verfasser: | |
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| Weitere Verfasser: | , , , , , , |
| Format: | Thèse numérique |
| Sprache: | Français Anglais |
| Veröffentlicht: |
2023.
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| Schlagworte: | |
| Online Zugang: | Accès au texte intégral https://theses.univ-orleans.fr/public/2023ORLE1061_va.pdf http://www.theses.fr/2023ORLE1061/abes https://theses.hal.science/tel-04546094 |
| Anmerkung: |
Titre provenant de l'écran-titre Ecole(s) Doctorale(s) : École doctorale Énergie, Matériaux, Sciences de la Terre et de l'Univers (Centre-Val de Loire ; 2012-....) Partenaire(s) de recherche : Institut des sciences de la terre d'Orléans (2010-....) (Laboratoire) Autre(s) contribution(s) : Christophe Tournassat (Président du jury) ; Christophe Tournassat, Olivier Cuisinier, Maria Victoria Villar, Éric Ferrage, Stéphane Gaboreau, Joachim Trémosa (Membre(s) du jury) ; Olivier Cuisinier, Maria Victoria Villar (Rapporteur(s)) |
| Autres localisations: | Voir dans le Sudoc |
| Variante du titre: | Coupling of mechanical and chemical properties of bentonite upon hydration in temperature |
| Zusammenfassung: | Les matériaux argileux naturels ou ouvragés sont utilisés dans de nombreux environnements sensibles autour de l'usage et de l'exploitation du sol et du sous-sol (stockage d'énergie, de déchets radioactifs, séquestration du CO ). Les propriétés géochimiques et mécaniques des argiles, notamment les bentonites, font l'objet d'études depuis des décennies pour le stockage à long terme des déchets nucléaires dans des formations géologiques. En effet, la faible perméabilité et le potentiel de gonflement des matériaux argileux assure au moins une partie des fonctions de sûreté pour le confinement des radionucléides. Si l'activité de l'eau ou la chimie de l'eau sont connues pour affecter les propriétés de gonflement des bentonites, très peu d'études ont été menées sur l'effet de la température sur l'hydratation. L'effet de la température sur le comportement gonflant des bentonites reste ainsi un sujet de recherche peu étudié, alors que ces matériaux pourraient être exposés à des températures proches de 100ů au niveau des alvéoles de stockage. Ainsi, cette thèse s'intéresse au gonflement des argiles lorsqu'elles sont hydratées à des températures pouvant atteindre 150ů. Le gonflement des argiles résulte des interactions eau-smectite à différentes échelles, de l'espace interfoliaire à l'espace interparticulaire, et est fonction des conditions physico-chimiques à la surface des feuillets. On cherche ainsi à évaluer expérimentalement l'effet de la température sur l'hydratation à différentes échelles d'interaction eau/argile, à savoir la composante cristalline et osmotique responsables du gonflement des bentonites. Dans ce contexte, des cellules œdométriques miniaturisées ont été développées pour pouvoir réaliser simultanément des mesures de pression de gonflement et des analyses de diffraction de rayons X aux grands angles (WAXS) au cours de l'hydratation à volume constant. On peut ainsi suivre l'évolution de la microstructure à l'échelle sub-nanométrique avec la distribution des couches moléculaires d'eau adsorbées entre les feuillets. Des essais de gonflement drainés à volume constant ont été réalisés sur des échantillons de montmorillonites (Kunipia-G (Na) et Kunipia-G (Ca)) compactés à des densités apparentes sèches de 1,4 ; 1,5 ; 1,6 et 1,8 g/cm et hydratées à des températures de 25ů à 150ů. Les résultats montrent qu'une augmentation de la température de 25ů à 100ů provoque une diminution de la pression de gonflement de la Kunipia-Na. Par contre, la pression de gonflement de la Kunipia-Ca demeure quasi constante. Il faut atteindre une température de 150ů pour observer une diminution de la pression de gonflement de la forme calcique alors que la pression s'effondre à 150ů pour la forme sodique. Nos essais montrent également que la pression de gonflement diminue d'autant plus avec la température que la densité est élevée. Ces résultats sont corroborés par des isothermes d'adsorption d'eau acquises, pour des montmorillonites saturées sodiques ou calciques, à l'état compacté, à 25ů et 42ů qui montrent une diminution de la capacité de rétention d'eau pour la Kunipia-Na avec l'augmentation de la température. Ces données sont confrontées à des modèles thermodynamiques sur l'hydratation des argiles pour expliquer le comportement macroscopique des argiles sous l'effet de la température. L'interprétation de ces résultats suggère que la température impacte principalement le gonflement cristallin des smectites sodiques et calciques pour des milieux compactés (> 1,2 g/cm ). Les différences mesurées entre ces matériaux sont potentiellement liées à une affinité à l'eau différente des cations Na et Ca avec la température. L'hypothèse que la diminution de la pression cristalline avec la température explique la baisse observée de la pression de gonflement est renforcée par le fait que la température induit une légère augmentation de la pression osmotique. Natural and engineered clay materials are used in many sensitive environments for the use and exploitation of soil and subsoil (energy and radioactive waste storage, CO sequestration). The geochemical and mechanical properties of clays, especially bentonites, were studied for decades for the long-term disposal of nuclear waste in geological repositories. In fact, the low permeability and the swelling potential of clay materials ensures at least part of the safety functions for radionuclide confinement. While water activity or water chemistry are known to impact the swelling capacity of bentonites, very few studies have been conducted regarding the effect of temperature on hydration. The effect of temperature on hydration and thus on swelling of bentonites remains poorly documented, while these barriers could be exposed to temperatures close to 100ů in the near field of radioactive waste. Hence, this thesis focuses on the swelling of smectite when hydrated at temperatures up to 150ů. The swelling of smectite results from water-smectite interactions at different scales, from interlayer to interparticle space, and depends of the physicochemical conditions at the surface of the layers. Therefore, we aim to evaluate experimentally the effect of temperature on hydration at different scales of water-smectite interaction, mainly the crystalline and osmotic swelling regime. In this context, miniaturized odometer cells were developed to simultaneously obtain swelling pressure measurements and in-operando wide angle X-ray scattering (WAXS) characterization during hydration at constant volume. We can thus follow the evolution of the microstructure at the sub-nanometric scale by monitoring the distribution of the different interlayer water types. Oedometric swelling experiments under drained conditions were performed on montmorillonite samples (Kunipia-G (Na) and Kunipia-G (Ca)) compacted at apparent dry densities of 1.4; 1.5; 1.6 and 1.8 g/cm and hydrated at temperatures ranging from 25ů to 150ů. Results show that an increase in temperature from 25ů to 100ů induces a decrease in the swelling pressure of Na-Kunipia. However, the swelling pressure of Ca-Kunipia remains almost constant. A temperature of 150ů is necessary to observe a decrease of the swelling pressure in the Ca-form, whereas the pressure collapses at 150ů for the sodium one. Our results also show that the effect of temperature is more pronounced with increasing density. These results are in agreement with water adsorption isotherms acquired, for saturated sodium or calcium montmorillonites, under confined conditions, at 25ů and 42ů showing a decrease in water retention capacity for Na-Kunipia with increasing temperature. These data are compared with thermodynamic models for clay hydration in order to explain the macroscopic behavior of clays under the effect of temperature. These results suggest that temperature mainly impacts the crystalline swelling of both Na and Ca smectites in compacted forms (> 1.2 g/cm ). The measured differences between both homoionized materials are potentially related to a different water affinity according to cation valency as a function of temperature. Assuming that the decrease of crystalline swelling with temperature explains the observed decrease of swelling pressure is enhanced by the fact that a temperature increase induces a slight increase of osmotic swelling. |
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| Beschreibung: | Titre provenant de l'écran-titre Ecole(s) Doctorale(s) : École doctorale Énergie, Matériaux, Sciences de la Terre et de l'Univers (Centre-Val de Loire ; 2012-....) Partenaire(s) de recherche : Institut des sciences de la terre d'Orléans (2010-....) (Laboratoire) Autre(s) contribution(s) : Christophe Tournassat (Président du jury) ; Christophe Tournassat, Olivier Cuisinier, Maria Victoria Villar, Éric Ferrage, Stéphane Gaboreau, Joachim Trémosa (Membre(s) du jury) ; Olivier Cuisinier, Maria Victoria Villar (Rapporteur(s)) |
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