Structure et cinétique de formation de nanoparticules bimétalliques à base d'argent et de platine déposées sur des supports en faible interaction
Ce travail a pour objectif de quantifier l effet du support sur la stabilité morphologique et structurale de nanoparticules monométalliques et bimétalliques à base d argent et de platine déposées sur des substrats amorphes tels que la silice (SiO ) et le carbone. En effet, malgré la faible interacti...
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| Autor principal: | |
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| Altres autors: | , , , , |
| Format: | Thèse numérique |
| Idioma: | Français |
| Publicat: |
2022.
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| Accés en línia: | Accès au texte intégral https://theses.univ-orleans.fr/public/2022ORLE1009_va.pdf http://www.theses.fr/2022ORLE1009/abes https://theses.hal.science/tel-04046972 |
| Nota: |
Titre provenant de l'écran-titre Ecole(s) Doctorale(s) : École doctorale Énergie, Matériaux, Sciences de la Terre et de l'Univers (Centre-Val de Loire ; 2012-....) Partenaire(s) de recherche : Interfaces, Confinement, Matériaux et Nanostructures (Orléans, Loiret ; 2015-....) (Laboratoire) Autre(s) contribution(s) : Fabienne Berthier (Président du jury) ; Fabienne Berthier, Christine Mottet, Christophe Petit (Membre(s) du jury) ; Christine Mottet, Christophe Petit (Rapporteur(s)) |
| Autres localisations: | Voir dans le Sudoc |
| Variante du titre: | Structure and kinetics of the formation of bimetallic nanoparticles based on silver and platinum deposited on supports under weak interaction |
| Sumari: | Ce travail a pour objectif de quantifier l effet du support sur la stabilité morphologique et structurale de nanoparticules monométalliques et bimétalliques à base d argent et de platine déposées sur des substrats amorphes tels que la silice (SiO ) et le carbone. En effet, malgré la faible interaction qui existe entre le métal et ces supports, des études expérimentales et numériques montrent une influence non négligeable sur la morphologie et la structure des nanoparticules métalliques supportées. Notre approche est basée sur un couplage entre expériences et simulations. Le but dans un premier temps a été de déterminer le potentiel interatomique décrivant l interaction métal-SiO . Ce potentiel est obtenu en s appuyant d une part sur des données expérimentales sur la morphologie, plus particulièrement le rapport d aspect (GISAXS) et la structure (MET) des nanoparticules d'argent et de platine déposées sur le substrat SiO , et d autre part sur des calculs DFT fournis par la littérature. La connaissance de l interaction métal-support a permis, dans un deuxième temps, de mettre en évidence un effet du support sur le rapport d aspect des nanoparticules monométalliques à travers sa rugosité, sa cristallinité (quartz), ou sa chimie de surface, qui influent sur l énergie d adhésion des nanoparticules d'argent et de platine déposées. Dans le cas de l alliage AgPt supporté sur le substrat de silice, il y a compétition entre les énergies de surface de l argent et du platine et les énergies d adhésion de ces deux métaux, données par les interactions Ag-SiO et Pt-SiO précédemment déterminées. On a montré une ségrégation de l argent à l interface alliage-silice malgré une interaction platine-support supérieure à argent-support. This work aims to quantify the effect of the support on the morphological and structural stability of monometallic and bimetallic nanoparticles based on silver and platinum deposited on amorphous substrates such as silica (SiO ) and carbon. Indeed, despite the weak interaction that exists between the metal and these supports, experimental and numerical studies show a significant influence on the morphology and structure of the supported metallic nanoparticles. Our approach is based on a coupling between experiments and simulations. The first goal was to determine the potential describing the metal-SiO interaction. This potential is obtained by relying on the one hand on experimental data on the morphology, in particular the aspect ratio (GISAXS) and the structure (MET) of the silver and platinum nanoparticles deposited on the SiO substrate, and on the other hand on DFT calculations provided by the literature. The knowledge of the metal-support interaction made it possible, in a second step, to highlight the effect of the support on the aspect ratio of monometallic nanoparticles through its roughness, its crystallinity (quartz), or its surface chemistry, which influence the adhesion energy of the deposited silver and platinum nanoparticles. In the case of the AgPt alloy supported on the silica substrate, there is competition between the surface energies of silver and platinum and the adhesion energies of these two metals, given by the interactions Ag-SiO and Pt-SiO previously determined. Silver segregation at the alloy-silica interface was observed, despite a platinum-support interaction higher than the silver-support one. |
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| Descripció de l’ítem: | Titre provenant de l'écran-titre Ecole(s) Doctorale(s) : École doctorale Énergie, Matériaux, Sciences de la Terre et de l'Univers (Centre-Val de Loire ; 2012-....) Partenaire(s) de recherche : Interfaces, Confinement, Matériaux et Nanostructures (Orléans, Loiret ; 2015-....) (Laboratoire) Autre(s) contribution(s) : Fabienne Berthier (Président du jury) ; Fabienne Berthier, Christine Mottet, Christophe Petit (Membre(s) du jury) ; Christine Mottet, Christophe Petit (Rapporteur(s)) |
| Format: | Configuration requise : un logiciel capable de lire un fichier au format : PDF |
| Accés: | Thèse soumise à l'embargo de l'auteur jusqu'au 02 avril 2022 |